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口頭

核鑑識と放射化学

篠原 伸夫; 木村 祥紀; 大久保 綾子

no journal, , 

核鑑識とは、捜査当局によって押収された核物質(NM)や放射性同位元素(RI)の組成、物理・化学的形態などを分析して、出所, 履歴, 輸送経路, 目的を明らかにする技術的手段である。核鑑識技術により、不正に使用されたNMやRIの起源を特定し、犯人を刑事訴追できる可能性が高まり、核テロなどに対する国際的な核セキュリティ体制強化に貢献できる。本発表では、日本原子力研究開発機構で開発した核鑑識技術(同位体組成分析, 不純物分析, 核物質の精製年代測定法、粒子形状の電子顕微鏡観察、核鑑識ライブラリとデータベース)を紹介するとともに、日本における核鑑識体制にも言及し、核鑑識における放射化学の役割を考察する。

口頭

Development of correction methods for time-of-flight prompt $$gamma$$-ray analysis at ANNRI

Huang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

The Accurate Neutron-Nucleus Reaction measurement Instrument has been available for time-of-flight (TOF) prompt $$gamma$$-ray analysis. However, the specific relationship between the number of detected events and the sample weight is not entirely clear. In this study, a set of standard Fe and Ag samples were measured to investigate the factors which affect the $$gamma$$ counts and TOF counts. It is found that live time of acquisition ($$tau$$), data acquisition efficiency in live time ($$delta$$), neutron attenuation (NA) and $$gamma$$-ray attenuation (GA) are the main contributing factors. An empirical formula is proposed for the calibration of $$delta$$. Simulation models are built for the evaluations of NA and GA by the PHITS program. The values of corrected $$gamma$$ and TOF counts are simply proportional to the sample weight. An accuracy of typically 5% has been achieved for the corrected result of a standard sample. It is sufficient for quantitative analysis.

口頭

プルトニウム粒子を対象とした$$alpha$$線測定による粒子中アメリシウムの定量法検討

安田 健一郎; 鈴木 大輔; 金澤 和仁; 宮本 ユタカ; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

極微量の保障措置環境試料分析を目的として、TIMSによるパーティクル分析を目指している。これまでに、プルトニウム粒子をTIMSフィラメント上で溶解し、$$alpha$$線測定によって$$frac{^{238}Pu+^{241}Am}{^{(239+240)}Pu}$$放射能比を得たうえで、続くTIMS測定により、プルトニウム同位体比測定を試みた。フィラメント上で溶解した粒子をTIMS/連続昇温法で測定した場合、フィラメント加熱電流を利用したアメリシウム・プルトニウムの明確な分離が困難であった。そこで、粒子状であっても$$alpha$$線測定によって$$^{241}$$Amが定量可能であるか検討を行った。粒径3$$mu$$m以下の粒子であれば、$$alpha$$線測定により$$frac{^{238}Pu+^{241}Am}{^{(239+240)}Pu}$$放射能比が得られた。あらかじめプルトニウムの同位体組成が明らかであれば、引き算することにより、$$^{241}$$Am放射能の寄与分を見積もることが可能と考えられる。本発表では、プルトニウム標準試料由来の粒子を$$alpha$$線測定し、プルトニウム同位体組成の認証値と$$frac{^{238}Pu+^{241}Am}{^{(239+240)}Pu}$$放射能比から、$$^{241}$$Amの定量が可能であるか検討したので報告する。

口頭

飛行時間型即発$$gamma$$線分析による放射性核種分析の実現可能性

藤 暢輔; Huang, M.; 海老原 充*; 瀬川 麻里子; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)においてパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の研究開発を実施してきた。本発表では、同手法を放射性核種を含む白金族試料に適用し、その分析可能性について検討した結果について報告する。核分裂生成物のうち、Tc-99, Pd-107を含む白金族試料を模擬した試料を測定し、それらの鮮明なピークを確認できた。Pd-107は純$$beta$$核種であり、Tc-99もほとんど$$gamma$$線を出さないため、他の放射性核種に比べて同定と定量が困難であるが、ANNRIにおけるTOF-PGAでは高確度な測定が可能であることを示唆する結果を得た。

口頭

Cu-64イオンを用いたがんのPETイメージング

須郷 由美; 大島 康宏; 山口 藍子*; 花岡 宏史*; 石岡 典子

no journal, , 

ポジトロン放出核種であるCu-64を利用したPETイメージング薬剤の開発研究において、これまでほとんど検討されることのなかった錯体を形成せずにフリーのCu-64イオンをそのまま薬剤として利用する新たなイメージング手法を開発することが本研究の目的である。本発表では、まず各種がん細胞を用いた細胞実験を行った上で、特異的な取り込みが認められたがん細胞を移植した担がんマウスを作製し、Cu-64のがん集積性および体内動態解析からPETイメージング薬剤としてのCu-64イオンの有用性を検討した結果について報告する。

口頭

Puを含む極微量多元素逐次分離法の開発とその応用

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明

no journal, , 

環境中に放出された放射性核種を含む環境物質の履歴を分析するため、ナノグラムからピコグラムの極微量元素を化学分離する技術として、一本の陰イオン交換カラムでナノグラム以下のウラン, トリウム, 鉛, 希土類元素に加えてPuも逐次的に自動で分離できる技術を開発してきた。スパイクや標準溶液を用いてカラムの元素分離性能の評価を行うとともに、環境試料への応用例として松の年輪試料に含まれる極微量元素を本法で分離し、濃度および同位体比を分析した結果について述べる。

口頭

即発$$gamma$$線放射化分析法による粘土鉱物試料の元素分析

初川 雄一; 鈴木 伸一; 矢板 毅; Paul, R.*

no journal, , 

福島における放射性セシウムの除染に関して粘土鉱物におけるセシウムイオンの脱着機構解明への研究が進展している。それにより特定の粘土鉱物からの除染方法が開発されることが期待されるが、本研究では非破壊、多元素同時定量が可能な分析法である即発$$gamma$$線放射化分析法を用いて微量元素成分の元素分析を行い、元素含有量の相関関係より、粘土鉱物試料の分類法の開発を試みた。実験は米国国立標準技術研究所(NIST)の研究用原子炉にて行った。6種類の粘土鉱物標準試料を含む25試料の分析を行い、16元素の分析に成功した。試料中の元素の相関性について本会議において報告する。

口頭

$$^{234}$$Th/$$^{230}$$Th同位体比を利用したウラン年代測定法の開発

大久保 綾子; 篠原 伸夫; 間柄 正明

no journal, , 

核鑑識とは、捜査当局によって押収、採取された核物質あるいは放射性物質に関する元素組成、物理・化学的形態等を分析し、その物品の出所, 履歴, 輸送経路, 目的等を分析・解析する技術的手段である。最近では、国際的な核セキュリティ強化の取組として、各国において核鑑識技術を備えることが求められている。核鑑識分析技術の一つであるウラン年代測定法では、ウラン試料中の$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U比を測定することで、ウランが分離精製されてからの経過時間を推定する。原子力機構では、同位体希釈質量分析法を用いて$$^{230}$$Thおよび$$^{234}$$Uの定量を行い、ウラン年代測定を実施してきた。分析試料へ既知量の同位体(スパイク)を添加後に同位体比分析を行う本法は、スパイク添加後に、分析試料が同位体平衡の状態にあることを前提としている。しかし、分析対象であるウランおよびトリウムの存在形態が複雑な試料については、同位体平衡の状態に十分に達していない可能性が、実験結果より示唆された。そこで本研究では、スパイクを添加せず、試料中のウラン同位体比およびトリウム同位体比の測定結果から、$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U比を算出する方法を検討した。具体的には、試料中の$$^{238}$$U/$$^{234}$$U同位体比測定結果と、放射平衡の状態にある時の$$^{234}$$Th/$$^{238}$$U比を利用して、$$^{234}$$Th/$$^{234}$$U比を算出した。さらに、この比と$$^{234}$$Th/$$^{230}$$Th同位体比から、$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U比を算出した。

口頭

大容量淡水試料中のラジウム同位体分析法の検討

富田 純平

no journal, , 

バッチ法による大容量水試料からのRa同位体の現地回収と単純な共沈法を組み合わせた$$gamma$$線スペクトロメトリーによる淡水中低濃度Ra同位体分析法について検討した。既知量の$$^{228}$$Raを含む溶液に異なる量の樹脂を加えたときの上澄み液の電気伝導度(EC)と樹脂量/水量の関係及び樹脂へのRaとSrの吸着特性から、試料のEC測定のみで試料中のRaを回収するために必要な樹脂量が推定できることがわかった。大容量水試料(170L)からRaを吸着したPowdex樹脂は、回収後、灰化し、灰試料をHNO$$_{3}$$及びH$$_{2}$$O$$_{2}$$を加えて加熱・分解後、Ra同位体をBaSO$$_{4}$$共沈により回収し、$$gamma$$線スペクトロメトリーにより$$^{226}$$Ra及び$$^{228}$$Raを定量した。本手法により既知量のRa同位体を添加した水試料(170L)を分析したところ、得られた分析値が、添加量と計数誤差(1$$sigma$$)内で一致し、その妥当性が確認された。

口頭

環境試料中ストロンチウム-90分析用自動化システムの開発

野島 健大; 藤田 博喜; 永岡 美佳; 大澤 崇人; 横山 裕也; 小野 洋伸*

no journal, , 

環境レベルのストロンチウム-90濃度を測定することを目的に、放射性ストロンチウム分析法(文部科学省、放射能測定法シリーズ2)に従った供試量及び分析法で、自動分析するシステムを開発した。本システムにより、灰化試料(20g)を6件まで処理できた。湿式分解した試料を自動化学分離システム、イオン交換により、遠心分離等の一部の作業を除いて一連の化学分析を自動で行えるシステムを開発することができた。なお、シラスを用いた本システムでの分析の結果、回収率は40-70%であった。

口頭

核反応$$^{209}$$Bi($$^7$$Li,5n)$$^{211}$$Rnでの$$alpha$$放射線療法用$$^{211}$$Atの製造

西中 一朗; 鷲山 幸信*; 横山 明彦*; 前田 英太*; 橋本 和幸; 牧井 宏之

no journal, , 

$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータは半減期7.2時間の$$alpha$$放射体$$^{211}$$Atを内用治療用のアイソトープとして供給する方法として提案されている。$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレーター技術を確立するためには、半減期14.7時間の$$^{211}$$Rnを60MeV $$^7$$Liイオンビームを低融点、低熱伝導率の金属ビスマス標的に照射し、核反応$$^{209}$$Bi($$^7$$Li, 5n)$$^{211}$$Rnで合成する必要がある。本研究では、金属ビスマス標的がビーム照射の発熱によって融解することなく製造できる照射条件を決定するため、独自に開発した循環ヘリウムガスによる冷却機能を備えた照射装置についてのヘリウムガスの冷却効果を調べた。実験はタンデム加速器において実施した。実験の結果から、ヘリウム存在下では、圧力($$>$$1kPa)ならびに流量($$sim$$20L/min)に依存せず、有効な冷却効果が得られることが明らかになった。

口頭

超臨界流体抽出法を用いた前処理法の高度化

永岡 美佳; 藤田 博喜

no journal, , 

環境試料中に含まれる放射能を分析する際、前処理により試料中に混在する有機物を分解除去する必要がある。この有機物分解除去工程では、大量の酸溶液を使用するため、酸溶液を用いた工程に代わる、超臨界流体を利用した新しい処理法を開発する。様々な条件下で、土壌試料を用いた超臨界水での反応の結果、安定Srが最大で60%が溶媒中に抽出された。一方でウランについては、抽出されなかった。今後。反応時に触媒等を添加することで、抽出率の向上を目指していき、超臨界水を用いた新たな前処理法を考案する。

口頭

森林渓流における有機炭素の流出特性

竹内 絵里奈; 安藤 麻里子; 小嵐 淳; 西村 周作; 武藤 琴美; 都築 克紀; 中西 貴宏; 松永 武

no journal, , 

森林から河川を通じた有機炭素の流出過程を解明することは、森林集水域内の炭素循環における炭素消失を理解する上で重要である。本研究では、北茨城市の森林集水域内の渓流水を対象として、溶存態有機炭素(DOC)濃度の連続測定を行うとともに、懸濁物質を捕集して粒子状有機炭素(POC)の量及び同位体測定を行い、2013年から2014年にかけてその流出特性を評価した。POCは、2つの孔径のカートリッジフィルターに通水させて捕集し、粒径毎に篩分けを行い、炭素量及び炭素:窒素同位体比の測定を行った。DOC濃度は、フィルターを通過した渓流水の紫外線吸光度を連続的に測定した。DOC濃度は、降水イベントとそれに伴う河川流量の増加に応じて上昇したが、その濃度変化は降水量や先行降雨の状況により大きく異なった。台風シーズン等の高流量期には、DOC濃度の増加が頭打ちになり、一方で小さな降雨イベントではDOC濃度が急激に上昇した。これらの結果は、降水の河川への流入経路の違いを反映していると示唆された。

口頭

高速中性子照射の反跳効果を利用した放射性金属内包フラーレンの生成効率向上

宮下 由香*; 秋山 和彦*; 初川 雄一; 久冨木 志郎*

no journal, , 

金属内包フラーレンの放射薬品への利用を考えるとき、反跳反応を利用した製造法はほかにない高い比放射能試料が得られるので大きな優位性を有し注目される。しかし従来の研究では放射線損傷などのために低い収率に留まっておりその実用には困難であった。本研究では14MeVの加速器中性子核反応による$$^{86}$$Sr(n,2n)$$^{85}$$Sr反応を用いて$$^{85}$$Sr内包金属フラーレンの製造に成功した。この方法によって生成された$$^{85}$$Sr内包金属フラーレンは全$$^{85}$$Srに対して6.8%という高い生成収率を得ることができた。この値は一般の金属内包フラーレンの回収率が0.1%以下であることを考慮すると大変高い値を示している。

口頭

$$^{261}$$Rfの$$alpha$$崩壊核分光

浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 望*; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 石井 哲朗; 宮下 直*; 金谷 佑亮; 嶋 洋佑*; 柴田 理尋*

no journal, , 

$$^{261}$$Rfの$$alpha$$崩壊核分光実験を行った。$$alpha$$-$$gamma$$同時計数測定により、$$^{261}$$Rfの$$alpha$$崩壊に伴って放出される2本の$$gamma$$線を確かに観測した。また、高分解能$$alpha$$線微細構造測定により$$^{261}$$Rfの$$alpha$$線エネルギーを精密に測定したところ、過去の文献値8.28MeVは正しくないことが分かり、$$^{261}$$Rfの$$alpha$$崩壊図式には多数の低エネルギーカスケード$$gamma$$遷移があることが分かった。これらの結果と$$^{261}$$Rf核異性体に関する文献データを基に、$$^{261}$$Rfとその娘核$$^{257}$$Noの準位構造及びこの領域の超重核の核構造について議論する。

口頭

溶融塩処理法用いた粘土鉱物からのセシウム脱離とその構造解析

本田 充紀; 下山 巖; 小暮 敏博*; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

熱処理は効果的な土壌からのセシウム除去法の一つであるが完全な脱離には1300$$^{circ}$$Cが必要とされる。より低温化が実現すれば低コストでセシウム除去後の土壌がリサイクル可能となり減容化が大きく推進すると考えられる。そこで本研究では溶融塩(NaCl・CaCl$$_{2}$$混合塩)を用いた低圧昇華法による粘土鉱物からのセシウム脱離とその機構解析を行った。セシウムを飽和させた風化黒雲母に対して、NaCl・CaCl$$_{2}$$混合(混合比1:1)塩を重量比1:1で混合し、低圧環境下(14Pa)において、400, 500, 600, 700$$^{circ}$$Cの温度で2時間保持した後、蒸留水で超音波処理を行い、その後遠心分離処理を行った。上澄みを除去してから沈殿物を乾燥させた後、X線蛍光分析による試料組成の変化、X線回折及び透過型電子顕微鏡(TEM)下でのEDS組成分析と制限視野電子回折(SAED)により結晶相の同定を行った。その結果混合塩を添加して加熱すると、同じ温度圧力条件で100%を達成した。XRD分析の結果、混合塩を添加した場合では、昇温とともに方解石(CaCO$$_{3}$$), 赤鉄鉱(Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$), 普通輝石((Ca, Mg, Fe, Al)(Si, Al)O$$_{3}$$), ワダライト((Ca, Mg)$$_{6}$$(Al, Fe$$^{3+}$$)$$_{4}$$((Si, Al)O$$_{4}$$)$$_{3}$$O$$_{4}$$Cl$$_{3}$$)が形成されることが明らかとなった。溶融塩からのCa供給によって風化黒雲母がより安定な普通輝石とワダライトに転移し、風化黒雲母の構造内に保持されていたセシウムは普通輝石等に取り込まれないため、減圧下の雰囲気中に放出されるという機構が考えられた。

口頭

福島原発事故により放出された放射性核種汚染の調査; データベースの作成

國分 陽子; 百島 則幸*; 広瀬 勝己*; 田上 恵子*; 高宮 幸一*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の事故直後、放射性核種の測定は、東日本大震災による災害復旧や電力供給不足の中、日本放射化学会会員を含む多くの研究者によって行われた。その測定データは貴重なものであるが、一部は未公表のままである。本発表では、これらの測定データを論文としてまとめ、公表するためのサポートプロジェクトの活動について紹介する。

口頭

弱酸性溶液中でのNpの電極反応

北辻 章浩; 大内 和希; 音部 治幹

no journal, , 

中性から酸性溶液中でのネプツニウムイオンの金電極上での電解酸化還元反応を調べた。pH2より酸性度の高い溶液中では、Np(V)の還元電流は水素発生電流に隠れ電位窓内に観測できなかった。より酸性度の低い溶液中ではNp(V)の還元に起因する電流ピークがボルタモグラム上に観測された。この還元反応の詳細を調べたところ、還元生成物が電極上に析出することが分かった。また、析出により電極が不活性化すること、析出化学種の溶出によると考えられる酸化電流ピークが観測されること、還元による析出量に限度があることなどが分かった。これまでに明らかにしたウラン(V)イオンの還元-析出電極反応と比較し、両者の違いについて考察した。

口頭

重陽子照射で発生する加速器中性子によるがん治療用$$^{67}$$Cuの大量製造に関する検討

橋本 和幸; 川端 方子*; 佐伯 秀也*; 佐藤 俊一*; 塚田 和明; 初川 雄一; 永井 泰樹; 渡辺 智; 石岡 典子

no journal, , 

$$^{67}$$Cu(半減期62時間)は、がん治療に適したベータ線(平均エネルギー141keV)と画像化に適した$$gamma$$線(185keV)を同時に放出するため、がん治療用核種として有望視されている。しかし、大量に高品質の$$^{67}$$Cuを製造する方法が限られているため、研究開発が限定的である。そこで我々は、AVFサイクロトロンにて重陽子ビームを炭素あるいはベリリウム標的に照射することで発生する高速中性子を$$^{68}$$ZnOに照射することにより$$^{67}$$Cuを製造する手法の開発を行っている。本研究では、動物実験が可能な放射能量の$$^{67}$$Cuを製造するための分離手法の検討を行った。まず、ターゲット物質であるZnO増量(5g$$rightarrow$$33g)に対応する分離手法の開発では、33g ZnO試料を用いた場合でも、既報の基本分離法を用いることにより、CuとZnの分離は良好であり、Cu最終溶液中に、$$^{65,69m}$$Znは検出されなかった。また、濃縮$$^{68}$$ZnOターゲットの回収方法として、キレート樹脂カラムから溶出されるZn溶液を水酸化物沈殿法により分離回収する方法を検討した結果、回収したZnOには、標識を阻害する新たな不純物の混入は認められなかった。以上の結果、既存加速器を用いて動物実験が可能な数百MBqの$$^{67}$$Cuを製造する手法の開発に目途が立った。

口頭

$$^{99}$$MoO$$_{3}$$から熱分離した$$^{99m}$$Tcの回収・精製法の開発

川端 方子*; 橋本 和幸; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 竹内 宣博*; 永井 泰樹

no journal, , 

$$^{99}$$Moを親核とする$$^{99m}$$Tcは、70-90万件/年の核医学診断で用いられているが、近年、海外からの輸入危機を経て、将来における国内安定供給への対策が議論されてきた。加速器中性子を利用した$$^{99}$$Mo製造と$$^{99m}$$Tc熱分離は、連続高効率分離が可能であり、我々は、国産化が可能な新製造法として研究を進めてきた。熱分離後の$$^{99m}$$Tcは、装置内石英管に凝縮しており、これを洗浄及び濃縮して少量の生理食塩水に溶解した化学形(TcO$$_{4}^{-}$$)にすることが必要である。これまでは濃縮に用いるアルミナへの$$^{99m}$$Tc吸着を要するため、低濃度(0.1mM)のNaOH水溶液で洗浄を行ってきたが、洗浄効率が不安定で収率に影響していた。そこで、本研究では、0.1M NaOH水溶液で$$^{99m}$$Tcの洗浄を行い、陽イオン交換カラムでNaOHを中和した後、アルミナカラムで$$^{99m}$$Tcを濃縮する方法を試みた。その結果、NaOH濃度を500-1000倍にしたことで、$$^{99m}$$Tcの洗浄効率が従来(50-90%)から向上し、安定的に95%以上を達成、アルミナカラムにおける濃縮回収と合わせて90%を得た。熱分離効率$$>$$90%と合わせて、本熱分離システムでの$$^{99m}$$Tc分離収率は、80%を超えることが明らかになり、熱分離システムとしての有効性が示された。

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